Po zakończeniu Łotewskiego państwowego instytutu kultury fizycznej w latach 50-tych lat ubiegłego wieku Григолюнович był skierowany w Dyneburskie instytut pedagogiczny. Równolegle do działalności dydaktycznej stał się trenerem i zawodnikiem miejscowej drużyny "Chemik". Tam go zauważyłem jeszcze jeden legendarny łotewski trener, Michał Амалин, który zaprosił Зигисмунда w reprezentacji Łotwy.

W końcu lat 60-tych Григолюнович wszedł w sztab szkoleniowy lidera łotewskiego siatkówki — "Радиотехник". W 1970 roku został trenerem drużyny. Dalej pracował w tandemie z Giennadijem Паршиным, a "Радиотехник" wielokrotnie stawał na podium mistrzostw ZSRR, a także trzykrotnym zdobywcą Pucharu zdobywców pucharów (1974, 1975, 1977).

Trenerski talent Григолюновича został doceniony i został mianowany nauczycielem drugi reprezentacji ZSRR, a także trenerem studenckiej reprezentacji ZSRR. Na czele tych dwóch drużyn Зигисмунд znajdował się w ciągu czterech lat. W 1979 roku łotewskiego specjalisty wysłali podnosić siatkówkę na Madagaskarze. Praktycznie na pustym miejscu udało mu się stworzyć zdolną do stawiania oporu reprezentacji kraju, która w 1981 roku zajęła 3 miejsce w rozgrywkach Pucharu Afryki.

Po powrocie do domu, Григолюнович otrzymał propozycję prowadzić główną kobiecą drużynę na Łotwie — "Aurora". Były to praktycznie najbardziej udanych latach łotewskiej drużyny w mistrzostwach ZSRR.

Po odzyskaniu niepodległości Łotwy Зигисмунд kontynuował pracę w żeńskiej siatkówce, prowadząc różne zespoły ("Aurora", "Инкоми", "Яуниба", LOU/ЕСЦ) i reprezentacji, z którą dotarł do finałowego turnieju mistrzostw Europy.

W 2007 roku Зигисмунд Григолюнович wrócił do męskiej siatkówki, stając się drugim trenerem zespołu "Ozolnieki/Полиурс". W przeddzień swego 80-lecia on nie bał się prowadzić "Полиурс", a jeszcze w zeszłym sezonie pracował z zespołem "Марупе".

Za zasługi dla krajowych siatkówkę w 2015 roku dekretem prezydenta Łotwy Зигисмунд Григолюнович odznaczony Krzyżem Uznania IV stopnia.